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  • 2024/10/9 15:08:58
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点点星光丨构建Cu-Mg金属间化合物用于CO2RR制取乙醇,䇹政学者马家兴发表SCI共同一作论文

       马家兴,2021年毕业于山东省庆云一中,考入复旦大学自然科学试验班专业,于2021年11月加入复旦大学先进材料实验室郑耿锋教授课题组,开展电催化CO2/CO还原相关研究。他在本科期间完成一项䇹政项目,获得“䇹政学者”称号。

       2024年4月,马家兴以共同第一作者身份于中国科学院一区SCI期刊Angew. Chem. Int. Ed. 上发表䇹政项目的研究成果"(111) Facet‐oriented Cu2Mg Intermetallic Compound with Cu3‐Mg Sites for CO2 Electroreduction to Ethanol with Industrial Current Density",该论文的通讯作者是郑耿锋教授。

研究背景

       电催化二氧化碳还原反应(CO2 Reduction Reaction, CO2RR)为减少大气中二氧化碳含量并同时生产具有高附加值的化学品和燃料提供了一条具有前景的途径。铜基催化剂由于同时具有对*CO 和*H中间体较合适的吸附能,能够高效还原二氧化碳至其深度还原产物(C2+)。

       引入第二种金属以调控Cu对关键反应中间体的吸附是催化剂设计常用的策略。但目前已报道的第二金属多为Au、Ag等贵金属,对碱金属、碱土金属的关注较少,我们的工作选择引入碱土金属Mg,证实了构建Cu-Mg金属间化合物用于CO2RR实现对乙醇高选择性生成的可行性。

研究成果

       我们设计并合成了具有高度有序Cu3-Mg位点的(111)晶面高取向的纳米Cu2Mg金属间化合物,其中在Cu3-Mg中,电子由Mg定向转移至Cu,我们将其描述为Cu3δ--Mgδ+。其对乙醇表现出了优异的选择性,在-600 mA·cm-2的总电流密度下对乙醇的法拉第效率达76.2%,乙醇的分电流密度最高值达720 mA·cm-2,是领域内报道的最优性能之一。

图1  样品表征

图2  电催化CO2还原性能

研究结论

       本工作首次设计并合成了具有高度有序Cu3-Mg位点的(111)晶面高取向的纳米Cu2Mg金属间化合物,具有高密度Cu3ẟ−-Mgẟ+活性位点的Cu2Mg(111) 通过增加*CO的表面覆盖度,降低了*CO-CO偶联的反应能,同时稳定了*CHCHOH中的*CHx组分,因此有利于乙醇路径。(111)晶面高取向的纳米Cu2Mg金属间化合物在-600 mA·cm-2的总电流密度下对乙醇的法拉第效率达76.2%,乙醇的分电流密度最高值达720 mA·cm-2。我们的工作证实了向Cu中引入碱土金属形成合金或金属间化合物策略的可行性,并通过设计特定晶面取向的金属间化合物来构建高密度的Cu3ẟ−-Mgẟ+活性位点用于高反应速率电解制乙醇。

       论文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202316907

本文标题下的星轨图由FDUROP䇹政学者、2018级物理学系本科生喻知博制作。2022年1月3日晚,象限仪座流星雨极大,他在崇明东滩拍摄了上百幅星空照片,后期合成了这张星轨,记录下时间的流转。图片上的文字由FDUROP望道学者、2017级中国语言文学系本科生陈美汐撰写。

来源:公众号-复旦FDUROP

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